美国北伊利诺伊大学&阿贡国家实验室
一、美国 【导读】
实现对光生激子中具有量子纠缠属性的北伊电子-空穴操控是量子科学中的一项关键基础科学问题。在物理学中,利诺近藤效应产生于磁性杂质元素中局域自旋电子和金属材料中巡游电子之间的伊大验室反铁磁交换作用。在大部分情况下,贡国近藤效应作为一项电学的家实输运特性,只存在于金属或金属合金中,美国也偶尔存在于量子点材料中。北伊将近藤效应集成进具有光激发响应的利诺半导体材料并实现光学调控的案例却鲜有报道。因为半导体材料可通过光激发将离域电子和空穴分别注入材料导带和价带,伊大验室因此可潜在成为一项非接触式、贡国可光学开关的家实自旋电子器件和基于电子自旋态的量子计算技术。
二、美国【成果掠影】
近日,北伊美国北伊利诺伊大学Tao Xu团队和美国阿贡国家实验室纳米尺度材料中心Benjamin T. Diroll,利诺 Saw Wai Hla等人在Nature Communications(《自然·通讯》)上发表研究论文。通过筛选4f电子轨道能级接近于杂化钙钛矿CH3NH3PbI3禁带带边区域的钕(II)离子作为掺杂元素,利用晶体场裂分理论中与弱基团I-在八面体配位下的高自旋数目以形成高浓度局域化“磁针”特点,实现了钕(II)掺杂钙钛矿薄膜在光激发和低温条件下的长载流子寿命(10倍于无掺杂的钙钛矿材料)。钕(II)离子的6s5d电子轨道能级通过紫外光电子能谱表征和具有非弹性电子隧穿特征的微分隧穿电导图谱得到确定,因此验证了钙钛矿光电子被钕(II)电子轨道束缚并与4f自旋电子发生交换作用的基础。而通过施加外部磁场,有无钕(II)离子掺杂的钙钛矿则在低温下表现出相近的载流子寿命,因此证明了钕(II)中自旋电子和钙钛矿激子的解耦合效应。相关研究论文以“Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite”为题发表在《自然·通讯》上。
三、【核心创新点】
极大延长的电荷分离态为通过光诱导的钙钛矿激子和钕(II)局域4f 自旋电子之间的交换作用而实现。重要的是,该类近藤式的激子-自旋相互作用可以通过增加Nd2+掺杂浓度或磁场的开关来进行调控。其中前者可以增强激子和Nd2+ 4f自旋之间的耦合强度,而后者则可以归整Nd2+的4f自旋磁矩,因而使得与钙钛矿激子的反铁磁相互作用失效,从而加速了钙钛矿激子中电子/空穴对的复合。因为该体系中的光生载流子寿命与自旋磁矩高度相关,因此也可得知钕(II)掺杂的钙钛矿材料具有更高的自旋相干寿命,并可在重要的量子技术(量子计算、量子通讯等)中得到应用。
四、【数据概览】
图1 原始和钕(II)掺杂杂化钙钛矿的晶体结构、元素化学价态、能级和电子顺磁共振图谱表征 © 2024 Nature publishing group
图2 变温静态光致发光强度和瞬态荧光寿命在不同Nd2+掺杂浓度/激发光光子数和磁场作用下的变化 © 2024 Nature publishing group
图3 钕(II)掺杂钙钛矿薄膜不同样品区域下的扫描隧道显微图 (a)、电流-电压图谱 (b,d)、微分隧穿电导 (c,e)、二阶微分隧穿电导 (f) © 2024 Nature publishing group
五、【成果启示】
这项工作证明了一种光学诱导的类近藤效应,其中光生离域电子的密度远远少于磁性杂质所带来的局域自旋电子数目。因此,自旋纠缠的电子空穴对有很大几率分别与它们临近的具有相反自旋方向的磁性杂质电子进行耦合,该结论可从低温下钙钛矿材料显著延长的载流子寿命中得到验证。重要的是,当外部磁场存在时,钙钛矿激子和杂质的局域自旋电子失去了原有的耦合作用,这是因为电子和空穴保持分离所需的相反局域自旋消失了。CH3NH3PbI3中的离域电子与Nd2+中的局域自旋之间的交换相互作用本质上是反铁磁性的,这是由于部分光电子注入能级临近的钕(II) 6s5d轨道并形成束缚态所导致的结果,该电子束缚效应由此导致了钙钛矿薄膜在低温下的载流子寿命延长近10倍。同时,由于Nd2+ 中的磁性自旋浓度远远超过了钙钛矿材料中的光生载流子密度,我们的发现不同于经典的基于金属材料体系的近藤效应。更为重要的是,我们能够通过Nd2+数量与入射光子通量的比例以及外部磁场的开关来控制激子-自旋的耦合强度(通过杂化钙钛矿的光生载流子寿命所体现)。从长远来看,我们的工作展示了一种应用量子干涉以调控一对自旋纠缠粒子的方法,并帮助发现演化态位于局域-巡游电子渡越区域的具有强关联特性的光-物质相互作用模式。在该区域,电荷、自旋、轨道和晶格之间具有不同自由度的相互耦合作用可以导致奇特的光生电子相位,并在自旋电子学和基于多体纠缠的量子计算中得到应用。
原文详情:Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite
DOI: 10.1038/s41467-024-50196-1
本文由材老牛供稿。
(责任编辑:)
- 正在昨日推文梦奇重塑后的局内待机戚闲动做票选下场宣告中,失败的妄想叫甚么
- 战欺诈丸子一起开教啦《蛋仔派对于》返校行动开启
- 梦乡飙车齐速西游《王牌竞速》x《梦乡西游》足游联动尾收掀秘
- Nature Energy:操做硫氰酸根离子抑制宽禁带钙钛矿质料的相分足,真现25.06%效力的钙钛矿/有机叠层太阳能电池 – 质料牛
- 本神4月13日逐日一题谜底是甚么
- Adv. Funct. Mater.:基于特意可浸润散四氟乙烯膜真现化教反映反映系统的本位分足 – 质料牛
- 《龙之谷天下》老玩家散结,寻回您昔时走散的水陪
- 北小大深圳钻研去世院潘锋/李舜宁AM:富锂正极质料自己拓扑挨算阻断氧流掉踪通讲 – 质料牛
- 重师刘利/中科院重庆院杨晓辉Inorg. Chem.: 亚层硫空地触收电荷重扩散叫醉惰性催化剂的下效操做 – 质料牛
- Angew. Chem. Int. Ed.:下温分解有机晶体框架的最新功能 – 质料牛
- Coordin Chem Rev:经由历程耽搁过渡态寿命真现低功率非相闭光致单光子收受 – 质料牛
- 概伦电子同时进选两项上证科创板主题指数
- 灿芯半导体明相2024国内AIoT去世态去世幼年大会
-
催化论文不知讲投哪一个期刊好?咱们请洪堡教者做了一份选刊攻略 – 质料牛
选刊一背是干扰良多第一次写文章战写文章不多的同砚的小大问题下场。抉择往一个期刊投稿,需供针对于性的格式、内容删改,投稿周期短则多少周少则多少个月耗着。特意是慢等着论文结业同砚特意焦虑。质料酬谢此推出选 ...[详细] -
一、【科教布景】以锂离子电池为代表的储能器件,被称做今世电子配置装备部署的“心净”。彭慧胜团队正在2013年提出并真现新型纤维锂离子电池FLB),为智能电子织物等可脱着配置装备部署能源提供提供了新蹊径 ...[详细]
-
武汉理工小大教AFM:直不美不雅簿本破译钙钛矿薄膜卤素相分足 – 质料牛
一、 【导读】 新一代叠层钙钛矿太阳能电池,经由历程组成由宽带隙顶电池战窄带隙底电池组成的勾通电池挨算,能实用提降电池效力,经济效应快捷提降,已经成为新能源规模的尾要去世少标的目的之一。其中宽带隙钙 ...[详细] -
一、【科教布景】金属质料的强度与韧性之间的失调是至关尾要的,特意是正在颇为情景下,特意是正不才温情景中展现特意突出。正在过去的半个世纪里,随着齐球对于削减碳排放的水慢需供战后退燃油效力的不竭寻供,拷打 ...[详细]
-
Advanced Sus. Sys. 戴洪兴&新北UNSW:有机非贵金属质料高温下效转化CO2 – 质料牛
【引止】过渡金属氧化物交流贵金属背载型催化剂一背是热面也同时是易面问题下场。做者此前的钻研Nature Co妹妹unications, 2017, 8, 15553, doi:10.1038/nco妹 ...[详细] -
森林纪律《战争与横蛮》做战规画赢祸利文章做者:网友浑算宣告时候:2022-09-15 09:22:40去历:www.down6.com欧厌战争策略足游《战争与横蛮》现阶段给小大家带去了齐新的周行动:森 ...[详细]
-
战欺诈丸子一起开教啦《蛋仔派对于》返校行动开启文章做者:网友浑算宣告时候:2022-09-04 12:01:42去历:www.down6.com下一站,开教!新的教期匹里劈头了,潮玩戚闲竞技足游《蛋仔 ...[详细]
-
战欺诈丸子一起开教啦《蛋仔派对于》返校行动开启文章做者:网友浑算宣告时候:2022-09-04 12:01:42去历:www.down6.com下一站,开教!新的教期匹里劈头了,潮玩戚闲竞技足游《蛋仔 ...[详细]
-
Adv. Funct. Mater.:基于特意可浸润散四氟乙烯膜真现化教反映反映系统的本位分足 – 质料牛
【引止】油水份足正在煤油泄露事变处置、污水处置、化工斲丧等良多规模皆有宏大大操做后劲,未然成为了一个天下性的钻研课题。可是传统的分足格式如重力沉降、气浮、混凝、电场或者去世物处置等同样艰深具备使劲低、 ...[详细] -
Nature Energy:操做硫氰酸根离子抑制宽禁带钙钛矿质料的相分足,真现25.06%效力的钙钛矿/有机叠层太阳能电池 – 质料牛
一、【科教布景】有机太阳能电池OSCs)的认证转换效力PCE)已经抵达了19.4%。可是,它们的PCE战紫中晃动性依然降伍于硅太阳能电池等更成去世的光伏足艺。那些挑战可能经由历程将OSCs与异化卤化物 ...[详细]